Le premier club du Luxembourg, le club de football et de tennis sur gazon du CS Fola Esch, est fondé le 9 décembre 1906. Deux ans plus tard, 13 équipes sont créées, ainsi qu'une fédération. La saison 1909/10 voit le premier championnat national avec 26 équipes. Le Racing Club Luxembourg, aujourd'hui CA Spora Luxembourg, remporte le titre de champion et le football du Grand-Duché se fait une place.

Le Luxembourg devient membre de la FIFA en 1910. Le 29 octobre 1911, l'équipe nationale dispute son premier match officiel contre la France. Largement dominée par la France, la rencontre se termine sur le score de 4-1 pour les visiteurs. Les Luxembourgeois prennent néanmoins leur revanche le 8 février 1914 en battant la même équipe 5-4.

La participation aux Jeux Olympiques d'Anvers de 1920 se solde par une défaite 3-0 contre les Pays-Bas. En 1930, la Fédération acquiert son nom actuel, la Fédération luxembourgeoise de football (FLF) et le sport jouit alors d'une énorme popularité.

Le nombre d'équipes s'accroît rapidement et on incite les jeunes joueurs à s'impliquer davantage. La première Coupe du Luxembourg se dispute en 1922 et le Racing Club est encore le premier club de l'histoire à soulever ce nouveau trophée après avoir remporté une victoire 2-0 sur l'AS Jeunesse Esch. La guerre freine bien évidemment toute activité footballistique mais ne met pas un point final au développement du football.

En septembre 1951, la FLF prend possession de ses premiers locaux dans lesquels elle installe son siège jusqu'en février 2002. Trois ans plus tard, la fédération rejoint la toute nouvelle instance dirigeante du football européen, l'UEFA, et le Spora devient le premier club luxembourgeois à évoluer en Coupe des clubs champions européens. Depuis, les clubs luxembourgeois prennent régulièrement part aux compétitions européennes, et l'équipe nationale participe aux phases de qualification des Championnats d'Europe de l'UEFA et des Coupes du Monde de la FIFA.

L'équipe nationale connaît un grand succès lors du Championnat d'Europe 1964. Le Luxembourg élimine les Pays-Bas au deuxième tour mais ne réussit pas à se qualifier pour les demi-finales : le Danemark remporte le match d'appui 1-0. Par la suite, le Luxembourg montre sa force en remportant une victoire 2-0 face à la Turquie lors d'un match de qualification à la Coupe du Monde 1974 et en battant la République tchèque 1-0 lors d'un match de qualification à l'EURO '96™.

Le 10 septembre 2008, le Luxembourg surprend la Suisse et s'impose 2-1 en éliminatoires de la Coupe du Monde à Zurich. Beaucoup de choses ont été faites, mais il reste encore beaucoup de travail. En 2000/01, la FLF a ouvert un centre d'excellence pour la formation des jeunes joueurs à Mondercange. Puis, le siège de la fédération a rejoint ce centre du sud du pays en juin 2005. Toutes ces innovations permettent au football luxembourgeois de consolider des bases déjà bien établies.